Действие первое
Окрестности Иерусалима во время крестовых походов. Паладины (рыцари-крестоносцы) предвкушают сражение. Их военачальник, Готфрид, напоминает, что они должны свершить погребальный ритуал над Дудоном, своим недавно погибшим командиром. В расположении войск появляется благородная дама, представившаяся законной правительницей Дамаска. Однако, по ее словам, трон узурпировал ее жестокий дядя, Идраот, и она ищет у крестоносцев помощи и защиты. На самом деле она – волшебница Армида, действующая заодно с Идраотом, который тоже прибыл сюда под видом ее сопровождающего. Их план состоит в том, чтобы пленить лучших рыцарей, ослабив тем самым войско крестоносцев. Рыцари очарованы красотой Армиды, они убеждают Готфрида помочь ей. Готфрид принимает решение: паладины должны избрать нового командира, который затем отрядит на помощь Армиде десять бойцов. Новым командиром избран Ринальдо, к большому недовольству рыцаря Гернанда. Армида и Ринальдо, самый доблестный из рыцарей, уже встречались прежде, и Армида втайне влюблена в него. Теперь же она напоминает о том, как некогда спасла ему жизнь, и обвиняет его в неблагодарности. Ринальдо признается ей в любви. Гернанд, видя их вместе, бросает Ринальдо при всех обвинения в распутстве. Не стерпев оскорбления, Ринальдо в поединке убивает Гернанда. Ужаснувшись содеянному, убежденный, что товарищи решат, будто он поступил так лишь из гордыни, он решает не сдаваться. Но когда рыцари намереваются арестовать его, он бежит вместе с Армидой, которая вызывает бурю, чтобы рассеять ряды крестоносцев.
Действие второе
Астарот, один из повелителей преисподней, ведет отряд демонов из подземного царства в призрачный лес. Он велит им по знаку Армиды создать иллюзорный дворец наслаждений. Появляются Армида и Ринальдо, совершенно зачарованный ею. Даже когда она рассказывает ему о замысле Идраота, он не восстает против нее. Чтобы поразить Ринальдо, Армида делает вид, что обращает лес в роскошный дворец. Ринальдо окутан дымкой наслаждений: песни и танцы нимф, пение самой Армиды, балет, представляющий историю любви Ринальдо и Армиды и ее надежды на счастливый исход. Ринальдо, забыв все мечты о воинской чести, отдается чарам Армиды.
Действие третье
Товарищи Ринальдо, рыцари Убальдо и Карло, надеются спасти его. Они прибывают в зачарованный сад Армиды и поражены его красотой, даже понимая, что все это – лишь иллюзия. С помощью волшебного золотого посоха они удерживают на расстоянии нимф, пытающихся соблазнить их. При появлении Ринальдо и Армиды рыцари прячутся. Ринальдо все еще пленен Армидой, но, когда он остается один, Убальдо и Карло обнаруживают себя. Они заставляют его увидеть свое отражение в зеркальном щите, и Ринальдо в ужасе понимает, что уже не узнает себя, доблестного воина, каким он был прежде. Мучимый любовью к Армиде, Ринальдо взывает к небесам, моля придать ему сил. Ему кажется, что с небес нисходит свет, подтверждая его решение бежать. Обнаружив его отсутствие, Армида призывает силы ада вернуть ее возлюбленного, но ее заклинания не срабатывают. Она спешит в погоню сама.
Армида настигает трех рыцарей прежде, чем они отплыли. Она умоляет Ринальдо не покидать ее, предлагает ему взять ее с собой в битву… Убальдо и Карло сдерживают Ринальдо, укрепляя его решимость, и, наконец, уводят его от нее. Два образа – Любовь и Мщение – возникают перед Армидой, и она мучительно выбирает, на что же ей решиться. Выбрав Мщение, она разрушает дворец наслаждений и в ярости улетает прочь.